2007年的默克尔
2005年5月30日，她正式代表基民盟/基社盟，在9月18日提前举行的联邦选举中与总理施罗德角逐下任总理。10月10日，大选中几乎打成平手的基民盟与社民党在近两个月的联合组阁谈判中取得共识，确认由默克尔出任联邦总理，内阁人事由社民党占优，社民党有8个席次，基民盟有6个席次，组成四十年首个“左右大联盟”。
2005年11月22日，她正式成为德国第一位女性联邦总理，也是一千年前德意志王后（英语：List of German queens）狄奥凡诺（956年－991年）之后，第一位领导德意志地区的女性。她也是两德统一后首位出身前东德地区的联邦总理。
默克尔担心欧盟未能定义“未来贸易战”的共同利益，现在欧洲在后冷战时代保持“和平和自由”的目的已经实现。“这就是我认为的，欧洲需要学习很多东西，不是把太多精力放到诸如‘要不要在葡萄牙修建与德国西北部相通的自行车专用道’这样的事情上。”
默克尔赞同国家自愿参与模式需要变革。“在德国，我们总是面对‘总是慢一拍’的危险。我们要加速变革。”
2009年德国联邦议院选举，经过与社民党近四年的“左右共治”，默克尔领导的基民盟再次取得胜利，议席较上届增加，与同属中间偏右的自由民主党合组联合政府。
2013年德国联邦议院选举，由于中间偏右盟友自由民主党未能跨越5%的得票门槛被逐出国会，基民盟再次与社民党近四年的“左右共治”，组建大联合政府。
2015年12月，默克尔当选《时代周刊》2015年度风云人物，《时代周刊》总编赞扬她在欧洲主权债务、中东难民及俄罗斯干预乌克兰等危机期间所展现的非凡领导能力[10]。
2016年11月20日，默克尔宣布将谋求第四度连任总理一职。[11]
2018年3月14日，在历经长达171天的协商后，默克尔以364票赞成、315票反对、9票弃权以及21张无效票的结果确定四连霸。[12]
默克尔支持接纳难民的政策，但招致国内强烈反弹。2018年10月，盟友基社盟和基民盟本身份别在巴伐利亚州和黑森州议会选举中接连受锄，默克尔宣布放弃竞选基民盟党领袖一职，2021年第四度总理任期结束后不再寻求连任[4][5][13][14]。
2020年7月1日，德国接任为期6个月的欧洲联盟理事会主席国职位，默克尔将领导由27个成员国组成的政治和经济集团，应对2019冠状病毒病疫情产生的卫生危机及其在欧洲造成的经济损失。其他问题包括英国退出欧盟的影响、欧盟与中国大陆的贸易以及与美国的紧张关系[15]。
2021年10月26日，在政府卸任仪式上，德国总统施泰因迈尔向默克尔及其他内阁成员递交了任期结束通知，默克尔正式卸任总理；但她仍将作为总理领导看守政府，直至12月8日新总理奥拉夫·朔尔茨就任为止。[16]
外交政策
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2006年，默克尔与美国总统乔治·W·布殊一同参观国立建筑博物馆
2008年，默克尔、波兰总理唐纳德·图斯克及意大利总理西尔维奥·贝鲁斯柯尼出席欧洲人民党会议
2015年2月，默克尔、乌克兰总统彼得·波罗申科及美国副总统乔·拜登出席第51届慕尼黑安全会议
2018年8月，默克尔与俄罗斯总统弗拉基米尔·普汀在梅泽贝格宫会面
中华人民共和国
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参见：安格拉·默克尔任内德中关系
默克尔重视发展与中华人民共和国的关系，但在执政早期时曾在人权问题上仍保持强硬的立场。2007年9月23日，默克尔在总理官邸会见西藏流亡政府精神领袖第十四世达赖喇嘛表示支持西藏文化自治，是首次正式会见达赖。这次会面引发中华人民共和国政府的强烈反弹，德国外交部长施泰因迈尔亦对此做出批评。[17]默克尔在接受德国媒体采访时回应说“我是德国总理，我有权决定在哪里和谁见面。不会因为对华贸易关系而在原则问题上妥协让步。”（Entscheide selbst, wen ich treffe）。默克尔于2008年3月藏区流血冲突发生之际即表示未来还会再接待到访的达赖喇嘛[18]，她其后更表明不会出席北京奥运会，成为第一个宣布不出席的大国领导人[19]。
默克尔自就任总理以来，截至2019年9月，先后访中12次，到访过的城市有北京、上海、南京、西安、成都、合肥、沈阳、武汉等，她也是任内访华次数最多的西方国家领导人[20]。
2021年10月13日，默克尔最后一次以德国总理身份与中国国家主席习近平举行视讯通话，在官媒报道中被称呼为“中国人民的老朋友”，是21世纪20年代第一位被称为“中国人民的老朋友”的西方国家领袖[21]。2021年10月18日，默克尔与中国国务院总理李克强举行视频会晤，李克强邀请默克尔卸任之后到中国走走，继续关心支持中德关系发展[22]。
土耳其
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在2005年竞选时，默克尔就公开她的看法（在拜访伊斯坦布尔时她也有表示），土耳其其实无法被欧盟接受成为成员国。换句话说，她偏好的是“特殊的伙伴关系”。当她就任总理并进入欧盟后，她对这个问题就相当棘手。之后土耳其总理埃尔多安在2008年2月到德国向在德的土耳其人发表演说时警告他们不要被其它文化同化，并表示“这种文化融合是反人类罪行”[23]，引起默克尔的异议[24]。
以色列
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默克尔一直至今都对德国参与联合国在南黎巴嫩解放运动的冲突事件，抱持保留态度。以色列总理奥尔默特在接受南德日报访问时，对德军参战的辩护是：“我已经告知默克尔总理，我们跟德军在南黎巴嫩一点问题都没有。”现在默克尔领导下，德国是世界上对以色列最为友善的国家之一。
2008年3月18日，默克尔在以色列国会发表演说，并以希伯来语开场。她强调德国对以色列的历史责任；确保犹太人的国家安全，毫无疑问是德国的责任。默克尔是第一个在以色列国会前发表演说的德国政府首脑。
粮食问题
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默克尔认为包括印度及中国大陆在内的发展中国家，当地人民不断改善及提高原有的饮食水平，是导致2008年上半年世界粮价飙涨的主要原因，并否认大量农作物被用于制造生质燃料为价格上升的原因。默克尔说﹕“如果他们（印度人）突然比从前多吃一顿饭，又如果一亿中国人突然开始喝牛奶，当然，我们的奶量必然有所缺减，其他方面（粮食）亦然。”[25]
军事冲突
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在伊拉克战争中，默克尔表示她同情美国的伊拉克政策。在面对军事冲突方面，她表示必须非常理性地看待这个问题，比如当北约参与科索沃战争时，藉以比较德国历史发展的过程，她说：“回头看看过去的历史，自由才是我们致力追求的善举，并且我们不惜一切要做的是，避免战争再度来临....回头看看过去的历史，误解、激进的法西斯主义所带来的只有灾难，运用暴力的结果，带来的只有更大的不幸—这个结果是不可避免的，因此我们要尽力避免这种恶行。...在科索沃战争中，也要尽量避免暴力‘意愿同盟（英语：coalition of the willing）’（2003年美国进军伊拉克结合的同盟）所带来的巨大灾祸。”
经济与社会政策
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默克尔在2000年底就试图规划“新社会市场经济”。这个计划就是要提供一个社会市场经济的稳定概念。在1999年格哈特·施罗德内阁中就已经出现这样的概念。而到2001年8月27日在当时CDU委员会里面，默克尔拟定了这个讨论方案，并在该年12月的联邦议会日时，基民盟在德累斯顿宣示这份计划，并且成为基民盟施政计划的一环。
家庭政策
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作为女性与年轻人的联邦总理，出身自东德的默克尔相当在意女性就业率、生育率等问题。在东德与西德之间，存在着不同阻碍生育的法律状况，这也是后来她进行法律统一改革的原因。她政策要点之一就是在性别平权法（Gleichberechtigungsgesetz (1993/94)）内强化女性就业条件。同时关于儿童与青年协助法（Kinder- und Jugendhilfegesetz）的修订，也让0岁以上的儿童可以享有幼稚园的法律保障，这是她最大的成果。2017年6月，德国同性婚姻法案在她对自己所属的执政党公开呼吁良知投票下，德国国会终于通过德国同性婚姻法制化，尽管她个人坚持一夫一妻制，但依然尊重此项人权法案。[26]
环境政策
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早于1995年4月时，默克尔在柏林任联合国气候委员会的第一届环境部长。在这段时期内，她致力于减少国际温室效应。1997年在京都议定书签署之后，默克尔就开始投入减碳工作。默克尔是一个关注核心能源运用的支持者，比如如何从关键资源中获得电力。在她的领导下，致力于减少核废料。1998年5月，在德法边界出现违法处理核废料事件，默克尔也因出现监督不当，受到反对党批评而辞职。然而她证明了自己的对核能经济的能力与责任感。1997年的官方宣告里面，也看得到每年要持续针对特殊能源增税，比如石油、天然气与电力（生态税）。1998年在她担任环境部部长期间曾在《科学》杂志上撰文阐述科学在可持续发展中的角色。[27]
对斯诺登事件的立场
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2013年，在柏林的反美国国家安全局监控示威
爱德华·斯诺登事件导致棱镜计划曝光后，美国被指监听默克尔，而美国情报机构可能已经监听现德国总理默克尔的电话长达十余年。默克尔强烈谴责间谍行动，要求美国国家安全局立即停止监听行为[28][29]，并指出如果事件继续酝酿下去，会影响德美关系。德国《明镜》周刊26日最先披露了上述消息，美国媒体纷纷跟进。有关报道的情报来源似乎仍出自美国“监控门”事件（英语：Global surveillance disclosures (2013–present)）揭秘者、美情报机构前雇员斯诺登。报道指默克尔的手机号码早在2002年就被列入美国国家安全局的特别监控当中，直到2014年6月美国总统奥巴马访问德国时，该号码仍未从美国国家安全局的监控中删除。[30]